高性能介质电容器在现代脉冲功率器件中发挥着关键作用,然而，能量存储能力低始终是脉冲器件小型化与集成化趋势面临的主要障碍之一。现有基于钙钛矿基材料体系（如 BaTiO₃、PbZrO₃等）的多层陶瓷电容器面临材料设计和器件性能提升的瓶颈。

针对上述问题，中国科学院上海硅酸盐研究所铁电陶瓷材料与器件课题组王根水研究员团队提出了一种基于四方钨青铜（TTB，通式A1₂A2₄C₄B₁₀O₃₀）结构多位点高熵设计的储能增强策略，在四方钨青铜高熵电容器中实现优异的储能性能。原子尺度结构分析表明，A位等摩尔比的多位点高熵设计打破了TTB陶瓷固有的A1/A2位点选择性，A位的组分无序诱导TTB结构的NbO₆八面体畸变，其中，Nb1原子优先沿极性c轴位移，Nb2原子则表现为面内无序。两种Nb位点不同的极化行为一方面扰动了长程铁电有序，另一方面在局域尺度上保留了沿极性c轴的强偏心位移。这一独特的结构特性不仅增强了弛豫特性、降低了滞后效应，同时在外加电场下保持高的极化强度。最终在(Na_1/6K_1/6Sr_1/6Ag_1/6Ba_1/6La_1/6)₆Nb₁₀O₃₀高熵多层电容器中实现了20.2 J^.cm^-3的高储能密度和 93.8%的高储能效率。此外，该多层电容器还表现出优异的疲劳稳定性和温度稳定性。该研究提出了多位点结构调控作为设计新一代高熵功能材料的独特方法，拓展了介质电容器的研究范畴。

相关成果以“Harnessing Multi-site High-Entropy Architecture for Ultrahigh Energy Storage Multilayer Capacitors”发表在 Journal of the American Chemical Society (DOI:10.1021/jacs.5c12566) 。上海硅酸盐所副研究员刘振、博士研究生彭浩南和澳大利亚国立大学Research Fellow陆腾为共同第一作者，通讯作者是上海硅酸盐所研究员王根水、澳大利亚伍伦贡大学教授张树君、澳大利亚国立大学教授刘芸。相关研究得到了国家自然科学基金、上海市浦江人才计划、中国科协青年人才托举工程、火炬高端介质材料研发基金等项目的资助和支持。

图1. (a)基于TTB结构的多位点高熵设计，(b-c)TTB高熵陶瓷的介电和储能性能，(d) TTB高熵陶瓷的原子级EDS图

图2. (a-d) TTB高熵陶瓷的结构精修， (e-h) TTB高熵陶瓷的晶格结构畸变

图3. (a-h)基于RMC-PDF的TTB高熵陶瓷局域极化结构，(i-l) 基于iDPC-STEM和HAADF-STEM的TTB高熵陶瓷局域极化分布

图4. (a)TTB高熵电容器的形貌和元素分布，(b-f) TTB高熵电容器的储能和放电特性