X射线成像技术在高端医学影像、工业无损探伤和基础科学研究领域有着广泛应用。作为X射线闪烁探测系统的核心材料，闪烁体的性能直接影响探测器的辐射成像性能。目前商用X射线成像闪烁体CsI:Tl晶态薄膜由于高光产额和柱状生长习性，拥有较高的静态空间分辨，但由于其晶界处大量存在的悬挂键所引起的缺陷态，导致其非辐射复合几率和余辉强度均高于其单晶材料，严重影响在动态成像领域的应用。近年来，一类结构丰富可调的低维钙钛矿卤化物材料，将载流子限域效应与自陷激子发光特性有机结合，为高性能闪烁体的设计和开发提供了全新的思路与解决方案。例如，近期发现的零维钙钛矿闪烁晶体如Cs₃Cu₂I₅（Advanced Optical Materials, 2022；Journal of Physics Chemistry Letters, 2022; Advanced Optical Materials, 2021），可实现高光产额达到87,000 photons/MeV、高能量分辨率达到3.3%（662 keV）和高能量线性响应等。然而，目前尚缺乏同时具备高光产额、低余辉、可形成微米级柱状晶结构、良好稳定性和无毒的闪烁体材料，以满足高分辨动态X射线成像需求，严重制约了的相关探测器的研制及应用。 

　　近日，中国科学院上海硅酸盐研究所吴云涛研究员团队和华中科技大学唐江教授、牛广达教授团队合作，联合研发出具有柱状生长习性的Cs₅Cu₃Cl₆I₂一维钙钛矿闪烁体。Cs₅Cu₃Cl₆I₂沿一维链状方向生长时，其晶界处不存在悬挂键，不会形成非辐射复合中心或捕获中心，保证闪烁体膜具有高光产额和短余辉特性，可满足超高空间分辨动态X射线成像应用。相关研究成果以“One-dimensional scintillator film with benign grain boundaries for high-resolution and fast X-ray imaging”为题发表在Science Advances上（2023，9(30): 1-10）。上海硅酸盐所王谦和华中科技大学巫皓迪、张澳为论文共同第一作者，上海硅酸盐所吴云涛研究员、华中科技大学唐江教授和牛广达教授为论文共同通讯作者。 

　　上海硅酸盐所和华中科技大学研究人员分别采用布里奇曼下降法和近空间升华法制备了高质量一维钙钛矿Cs₅Cu₃Cl₆I₂单晶和薄膜。通过晶面能计算、物相表征和晶粒发光面扫描等手段相互结合，证实Cs₅Cu₃Cl₆I₂薄膜沿[001]方向以柱状结构生长，晶界处不存在Cu-X（X=Cl, I）悬挂键，平行于[001]方向的晶面在带隙中不引入缺陷态（图1和图2）。余辉测试表明，薄膜和单晶几乎无差异且强度极低。相比之下，CsI:Tl薄膜由于晶界处存在大量悬挂键，形成的晶界缺陷态导致其余辉强度往往显著高于单晶材料。兼具良性晶界和柱状晶粒形貌的Cs₅Cu₃Cl₆I₂薄膜实现了高光产额（CsI:Tl的1.2倍）、低余辉（0.1%@10 ms）、低检测限（11 nGyair/s，医学诊断剂量率的1/500）和27.1 lp/mm的高空间动态成像（图3），同时具有低毒性和高稳定性等物理性质。该研究为动态高分辨X射线成像技术的发展提供了新的研究思路和解决方案，有望在高端医学影像和工业检测等领域获得应用。 

　　该研究工作得到国家重点研发计划重点专项、国家自然科学基金，中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划、上海市探索者计划和博士后科学基金等项目资助。 　    

　　原文链接：https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adh1789 

传统CsI:Tl闪烁体和一维钙钛矿Cs₅Cu₃Cl₆I₂闪烁体的结构特性对比

良性晶界Cs₅Cu₃Cl₆I₂晶态薄膜的生长习性、发光和缺陷特性

基于Cs₅Cu₃Cl₆I₂晶态薄膜的高分辨率动态X射线成像