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Sub-5 nm金属纳米间隙结构:物理特性、加工方法及器件应用
2019-04-01 10:48:30 | 【 【打印】【关闭】

  金属纳米间隙作为核心结构单元已经用于制备各种前沿器件,如传感器件、光学器件、电子器件和分子器件等,并广泛地应用于物理、化学、材料和生物等领域。在光激励下,基于等离激元共振效应,在金属纳米间隙处可以产生非常强的局域电磁场;而施加电场,在金属纳米间隙会产生电荷隧穿效应、库伦阻塞效应和近藤效应等。值得关注的是,当金属纳米间隙尺寸小于 5 nm,光与物质相互作用产生的局域电磁场会极大增强,而作为电极所产生电荷隧穿等量子效应会更容易产生,可实现更多纳米功能器件应用,因此sub-5 nm金属纳米间隙结构吸引了越来越多研究人员的关注。目前sub-10 nm金属纳米间隙结构的加工方法和工艺相对成熟,然而实现sub-5 nm金属纳米间隙的可控加工依然面临着许多挑战,如间隙尺寸和形貌的精确可控性、大面积一致性制备、特征结构的重复性及与多功能集成性等,这些问题的研究和解决对金属纳米间隙的结构加工和器件应用至关重要。

   中科院物理研究所微加工实验室李俊杰和顾长志研究员近年来在在金属纳米间隙的加工和应用研究方面取得了一系列的重要进展【Small 2014, 10, 3933-3942;Adv. Mater. 2015, 27, 3002-3006;Adv. Mater. 2016, 28, 8227-8233;Carbon 2017,122, 98-105;Nanoscale, 2018, 10, 3171-3180】。最近,该实验室的杨洋博士和李俊杰研究员等在Small上发表了题为“Sub-5 nm Metal Nanogaps: Physical Properties, Fabrication Methods, and Device Applications”综述文章,系统地介绍和评述了近年来sub-5 nm金属纳米间隙的研究进展、未来挑战和器件应用前景。首先,该综述文章介绍了sub-5 nm金属纳米间隙的独特物理性质,分别从光与物质相互作用下所产生的表面等离激元共振效应和电场激励下的量子隧穿效应两个方面进行了讨论,这对于深入理解sub-5 nm金属纳米间隙作为关键结构单元在器件上的多功能应用具有重要意义。然后,文章分别从物理方法和化学方法两个方面详细介绍了sub-5 nm金属纳米间隙的加工方法。物理制备方法主要依托各种先进的微纳米加工技术,包括直接制备方法,可控金属沉积方法,插入超薄介质层方法和断裂/裂纹方法。直接制备方法利用先进的纳米加工设备(EBL、FIB和TEM milling)直接加工sub-5 nm纳米间隙。该方法得到的结构比较简单,而且对仪器性能和操作人员要求较高。可控金属沉积方法基于预先制备的微结构形成的台阶、缝隙及微掩膜等,通过沉积金属形成纳米间隙,调节精确金属的沉积参数,如膜厚、倾角等,可以将纳米间隙的尺寸控制在5 nm以下。但是由于金属沉积的延展性,该方法很难制备3 nm以下的纳米间隙。插入超薄介质层方法采用原子层沉积方法在纳米结构上沉积介质层,可以将间隙的尺寸控制在亚纳米量级,并适合制备大面积的二维或三维纳米间隙。断裂/裂纹方法包括电迁移断裂法和机械外力断裂法,以及通过应力诱导裂痕的方法。应力诱导裂纹的方法适合大面积制备纳米间隙,但是间隙尺寸的可控性和均匀性还有待提高。化学制备方法主要利用不同的金属纳米颗粒自组装形成纳米间隙,主要包含直接自组装,有机小分子连接纳米颗粒形成二聚体,金属-介电层核壳结构纳米颗粒自组装等几种途径。最简单的途径就是利用金属纳米颗粒间的排斥力即可形成纳米间隙,但是这种纳米间隙的尺寸不可精确控制;而采用有机分子、DNA分子等连接金属纳米颗粒形成纳米间隙的方法,其间隙尺寸可以实现精确控制。此外,还可以通过在金属颗粒外包覆一层1-2 nm厚的Al2O3或SiO2,从而将颗粒间隙尺寸控制在5 nm以下。除了颗粒间的纳米间隙,还可以制备具有内嵌纳米间隙的金属纳米颗粒核壳结构,通过在金属核-金属壳间填充介电材料,聚合物、有机小分子或DNA等形成纳米间隙。由于纳米颗粒的形貌和尺寸的不均匀性,基于纳米颗粒制备的纳米间隙很难实现大面积的可控性和重复性。此外,其不可寻址性也限制了其在单分子探测器件上的应用。除了金属纳米颗粒自组装方法,电化学方法也是一种常用的制备金属纳米间隙的化学方法,并且已经用于分子器件中,但是由于这种金属纳米间隙很难与成熟的平面加工制备工艺进行结合和集成,无法实现大规模制备,因而限制了其在产品化器件的发展。然后,文章分别介绍了sub-5 nm金属纳米间隙作为关键核心结构在传感器件、光学器件、分子器件和电子器件的典型应用。其中传感器件主要基于表面增强拉曼光谱、表面增强红外光谱和表面增强荧光光谱技术,用于痕量分子甚至是单分子的超高灵敏度检测。金属纳米间隙还被用于构筑THz器件,非线性光学器件,光学吸收器等纳米光学器件,通过改变间隙的特征尺寸、形状和周期,其应用范围从可见到红外,一直拓展到THz波段。基于纳米间隙的分子器件不仅可以研究分子的基本输运性质,还可以用于DNA检测、DNA测序、光电开关和热电分析等,而具有中空结构的金属纳米间隙还可以作为高性能电子器件,用于低开关电压纳米机电开关和高开关比非易失存储器等。

  最后,该文章对不同的sub-5 nm金属纳米间隙加工方法进行了比较和总结,尤其对常用的纳米间隙加工方法的特点、优势及不足做了详细描述,为研究者提供了一个全面详尽的科学和技术参考。从器件应用的角度讲,物理制备方法更具有实际意义。同时,文章还对sub-5 nm金属纳米间隙的发展方向和研究前景做了展望,指出多功能集成化是未来纳米间隙器件的发展方向。该综述文章作为Inside Back Cover文章发表在Small (DOI:10.1002/smll.201804177) 上。 

来源:http://www.materialsviewschina.com/2019/03/35563/

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