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Solar RRL: 通过富含钾的相钝化晶界提高钙钛矿太阳能电池性能的机理研究
2019-03-25 16:18:44 | 【 【打印】【关闭】

  卤素钙钛矿材料凭借其优异的光电性能,已经引起了广泛的关注。其中,钙钛矿太阳能电池的光电转化效率从3.8%迅速提高至23.7%。最近,大量的研究报道,通过钾离子(K+)掺杂铅卤素钙钛矿可明显提高钙钛矿太阳能电池的性能,同时减小器件的迟滞效应。然而,对于K+占据晶格的位置引起了很大的争议。 

  早期的研究发现,K+掺杂引起晶格收缩,因此K+应该占据A位。然而,根据衡量钙钛矿晶格稳定性参数--容忍因子规律,K+的离子半径太小不能形成稳定的钙钛矿结构,K+很难占据A位。随后研究者将理论与实验相结合,通过密度泛函理论(DFT)表明,相比A位K+更有可能位于间隙位置。然而,若K+位于间隙位置将容易引起缺陷,从而增加非辐射复合,不利于器件性能。最近的研究发现,K+既没有进入到钙钛矿晶格,也没有占据间隙位置,而是位于三维(3D)钙钛矿晶界处和表面,形成了富含钾的钝化层,从而较少非辐射复合和抑制离子的迁移。但是,并没有说明具体的物相以及物相的存在如何减少3D钙钛矿的缺陷。

  苏州大学功能纳米与软物质研究院孙宝全课题组及王璐副教授等针对K+掺杂卤素钙钛矿引起的争议,结合钙钛矿薄膜的钝化机理,通过实验与理论模拟揭示K+掺杂的机理。结果显示,掺杂K+在3D晶界处形成富含钾的新相,结合理论模拟与标准卡片,进一步证实新的物相极有可能为二维(2D)结构的K2PbI4。在K2PbI4与3D钙钛矿之间存在的介电限域效应引起光学性能的红移,同时2D K2PbI4的出现极大程度上的降低缺陷,电子(空穴)缺陷密度从8.64×1015 cm-3 (4.25×1015 cm-3)降低到2.55×1015 cm-3 (2.41×1015 cm-3)。因此晶界处存在的2D K2PbI4起着钝化的作用,减少钙钛矿薄膜缺陷,增加辐射复合。因此,掺杂5%的KFAMA钙钛矿太阳能电池效率为20.4%,同时未封装的器件在30%湿度下放置1000 h后,器件效率仍保持90%以上。 

  此项研究工作进一步揭示了K+掺杂的提高钙钛矿电池的机理,将为通过结构调控制备高性能的钙钛矿电池提供了重要的手段,为之后的钙钛矿电池的性能提升研究提供了理论与实验的基础。相关论文在线发表在Solar RRL (DOI: 10.1002/solr.201900053)上。

  来源:Materialsviews 

 
 
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