联系人：施剑林，张玲霞（52412356） 

　　报告人简介: 

　　杨永教授2013年9月加入上海科技大学物质科学与技术学院任教。之前先后在圣巴巴拉分校Eric McFarland课题组，中村修二课题组，太平洋西北国家实验室及华盛顿大学Charles Campbell 课题组从事研究工作。一直致力于把原位表面分析手段直接引入模拟工业高温高压反应条件。目前，课题组依托上科大平台设备，针对催化机理研究并结合自主开发，形成了质谱仪与多种仪器设备如红外、XPS、XRD等联用的原位/准原位平台。希望这些工作能够为催化反应机理更快速直接的提供强有力的实验证据。 

　　报告摘要： 

　　通过氧化偶联反应（OCM），将廉价的甲烷高效转化为C₂H₄等重要的化工原料，对化工生产具有重要的意义。纳米杆状氧化镧（La₂O₃）是本反应最有希望的催化剂之一。由于该反应活化能和反应生成热较高，在基础表征上存在高温和飞温等困难。应用定制在线质谱微反应系统，可解决以上问题，在模拟工业反应条件下（空速60L/h/g，总转化率约25%，C₂选择性约50%），对上述OCM反应进行了包括程序控温在内的多参数调控的反应动力学在线表征，较准确地获得了甲烷转化率及CO_x，C₂诸产物的转化率与反应温度及烷氧比关系。阿伦尼乌斯图分析结果表明，在没有飞温的情况下，以600^oC附近温区为界，产物中C₂表观活化能出现明显下降，产率提高，而CO₂转化率不再显著上升。针对该温区催化剂活性变化、基元步骤和TPD进行分析，并结合同过程的相关XPS和XRD分析，得到了与反应活性位点相关的光谱信息。以上基础数据结果为La₂O₃上OCM反应路径提供了新的模型细节，特别是表面碳酸根和氧活性位点在反应转化机理中的作用。