开发高活性锂离子电池材料是提高电池能量密度、倍率性能和循环稳定性的关键，对解决当前能源危机具有重大意义。随着计算能力的提高、计算方法和软件的迅速发展，理论计算在揭示电化学反应机理和设计新材料方面发挥着重要作用。然而以往的研究主要集中在锂离子电池材料电化学性能的计算模拟，缺乏电化学性能预测的理论工作。在本工作中，课题组研究团队从电池材料中电化学反应焓变对可变参数（如电荷转移数、离子迁移反应坐标、副反应焓变等）微分的电化学活性计算模型出发，构建了多尺度方法和机器学习结合的计算电化学方法，并确定了电化学性能计算的边界条件。利用这种计算电化学方法，不仅可以实现电池材料能量密度与倍率性能有效预测，而且通过与机器学习方法结合，可以实现电池循环性能的有效预测。

本工作首先提出电化学性质计算方法的本质是在多尺度上求解能量对不同变量参数的微分。一般将某一位点的电化学活性定义为化学反应能量梯度对电荷转移数（得失电子数）的微分。而对于更普适的情况，电化学性质（电压、离子电导率、迁移能垒）可被定义为电化学反应焓变对可变参数（电子数、反应坐标、相）的微分：

其中E为电化学反应焓变，X为可变参数。基于上述关系，作者逐一讨论了能量密度、倍率性能和循环稳定性等电化学性能的理论方法。此外，我们回顾了多尺度计算和人工智能模型，并介绍了理论计算在设计和发现新型锂离子电池材料方面的应用。我们建立了一种跨尺度的计算方法，利用锂脱嵌过程中微观结构的演化来描述电化学性能（电压和容量）的宏观衰减。我们提出氧-氧键结构的能量演化（ΔE）可作为电化学反应可逆性的判据，进一步实现了电极可逆容量的计算。相关成果以“Multiscale computations and artificial intelligent models of electrochemical performance in Li-ion battery materials”为题，发表在WIREs Comput. Mol. Sci.（DOI: 10.1002/wcms.1592）上。