贵金属原子Pt掺杂SnO2提升二氧化碳高催化活性和选择性
金属氧化物SnO2由于其具有稳定的电化学性能和对甲酸有很强的选择性而成为了CO2电化学还原的研究热点。如何通过对金属氧化物电子结构的调控,进一步改善其对CO2电化学还原产物甲酸的活性和选择性具有重要的意义。
图 设计单原子Pt掺杂SnO2,实现二氧化碳还原甲酸的高活性和高选择性
通过利用贵金属原子Pt掺杂SnO2(Pt NPs@SnO2),可以引导SnO2体系费米能级附近电荷重新分布并调整活性电子状态,从而提高CO2还原过程中反应中间体-SnO2键的强度,增强催化活性和选择性。低氧化态Pt2+离子对中间体CO2*、HCOO*和HCOOH*表现出更高的吸附特性,更有利于促进CO2加氢为HCOO*,同时有效抑制析氢反应,降低附加产物的生成。在-1.2 V vs. RHE下,Pt NPs@SnO2上生成HCOO-的法拉第转换效率为82.1±1.4%,产生速率为5105 μmol h-1 cm-2。此外,连续反应约8小时后,Pt NPs@SnO2上电流密度和HCOO-的法拉第效率保持不变,具有高稳定性。相关工作发表在Chem. Eng. J. 430, 133035, (2022)