全固态电池有望成为更安全的电化学储能技术，通过固态电解质（SSE）取代易燃易爆的有机液体电解质，实现更大的体积和质量能量密度。全固态电池的实际应用在很大程度上依赖于固态电解质，它必须满足两个必要条件，即高离子传导性和高电化学稳定性。常见的固体电解质包含钙钛矿、NASICON、LISICON和石榴石等体系。尽管在提高这些常见SSE的电化学性能方面取得了巨大的研究进展，但它们仍无法实现大规模商业化应用。因此，我们希望找到一种不仅具有离子传导性高、电化学性能稳定，且与锂金属负极和高电压正极都兼容的固态电解质。

在这项工作中，我们与上海空间电源研究所汤卫平研究团队合作，以Na₃Zr₂Si₂PO₁₂（NZSP）固态电解质为前驱体，利用开发的材料高通量计算与机器学习一体化平台，计算研究发现，Li⁺离子置换Na⁺离子后，由PO₄四面体和ZrO₆八面体组成的框架不变，Li⁺离子占据四面体位点，Na⁺离子占据八面体，且Li⁺离子的迁移势垒比Na⁺离子低0.24 eV，理论预测Li₃Zr₂Si₂PO₁₂（LZSP）的离子电导率最高可达1.46×10^-2 S·cm^-1。实验通过液态离子置换法，首次制备Li₃Zr₂Si₂PO₁₂固态电解质，其室温体离子电导率达3.59×10^-3 S·cm^-1，是氧化物固态电介质中离子电导率最高的材料体系，如图1所示。本研究为设计新型高离子电导率固态电解质提供了一个新的策略。相关成果发表在Sci. Adv. 2022, 8(11): eabj7698.